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研究内容
可充电金属−碘电池由于其相对较高的理论比容量、高丰度、低成本和良好的碘（I2）氧化还原可逆性，有望成为替代的储能系统。特别是锌−碘（Zn−I2）电池（ZIBs）由于金属锌（Zn）和碘（I2）在温和的水电解质中的快速氧化还原化学反应和内在安全性而显示出明显的优势。然而，它们的性能仍然受到聚碘穿梭物和碘不清楚的氧化还原机制的限制。
山东大学张进涛教授使用一种简单的一锅法制备了具有铁（Fe）与氮原子（N）的甜甜圈状多孔碳（B-Fe-NC）。单原子Fe的嵌入不仅可以增强限制效应，还可以激发I2的电催化氧化还原转化，从而实现大容量和良好循环稳定性的Zn−I2电池。相关工作以“Physicochemical Confinement Effect Enables High-Performing Zinc-Iodine Batteries”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者使用三聚氰胺和三聚氰酸在铁盐存在下，一锅法合成三聚氰胺/三聚氰酸的超分子聚集体，随后进行热解处理形成具有Fe-N4-C原子桥接结构的甜甜圈状的B-Fe-NC。
要点2.作为I2的有效宿主材料，实验结果和理论计算表明，不仅可以增强物理化学限制效应，还可以加速I2的电催化氧化还原转化；此外，具有大比表面积的环状碳的多孔结构有助于在充电/放电过程中有效的电子/离子传输，从而实现Zn-I2电池的大容量和良好的循环稳定性。
要点3.制备的ZIB在5 C下循环超过5000次展现出172 mAh g-1的高比容量。此外，在不同速率下，实现了接近99.7%的库仑效率的显著高倍率能力。
该工作表明物理化学限制效应可以通过多孔碳基质中单个金属原子与氮的合理锚固来激发，以增强碘的电催化氧化还原转化，这对制备高性能锌碘电池和其他电池至关重要。
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研究图文
图1.（a）B-Fe-NC制备示意图。（b）SEM和（c，d）具有SAED图案的TEM图像。（e）放大TEM图像。B-Fe-NC的（f）HAADF-STEM图像和（g）相应能量色散X射线（EDX）映射图像。
图2.（a）B-Fe-NC的N 1s高分辨XPS光谱。（b）归一化的Fe-K-edge XANES光谱（插图: 峰前放大图）。（c）B-Fe-NC和参考样品（Fe箔、FePc、Fe2O3）（无相位校正）在R空间中EXAFS光谱的傅里叶变换（FT）。（d）B-Fe-NC在k2权重R空间中的Fe-edge EXAFS（圆）和曲线拟合（线）。（e）对应的k空间拟合曲线。（f）B-Fe-NC的EXAFS图的小波变换（WT）。
图3. Fe-N4-C（a）、N−C（b）和纯C（c）优化配置的电荷密度差异及I2分子在其上的吸附能；C为棕色，N为蓝色，Fe为橙色，I为红色。（d，e）Fe-N4-C上吸附I2前后的Mulliken电荷分布。“+和−”分别表示电子耗尽和积累。I2在C-I2和NC-I2（f）中p带以及Fe在B-Fe-NC-I2（g）中d带的部分态密度。
图4.（a）B-Fe-NC/I2和NC/I2的Nyquist图。（b）电荷转移电阻倒数与绝对温度倒数的阿伦尼乌斯图。（c）具有NC/I2和B-Fe-NC/I2电极的ZIBs的自放电曲。（d）在5 C下的长期循环性能。（e）第1000次循环的GCD曲线。（f）从1至20 C的倍率性能。（g）B-Fe-NC/I2在10 C下的长期循环性能。（h）循环次数和比容量的比较。
图5.（a）B-Fe-NC/I2电极在0.2 mV s-1下的CV曲线。（b）B-Fe-NC/I2电极在不同扫描速率下的CV曲线。（c）在0.1、0.2、0.5、1和2 mV s-1的扫描速率下估计的电容贡献。（d，e）B-Fe-NC/I2和NC/I2的原位拉曼光谱和相应时间−电压曲线。（f）Fe-N4-C，N-C和C对I2，Zn(I5)2，Zn(I3)2和ZnI2的吸附能。（g）Fe-N4-C，N-C和C上I2还原反应的吉布斯自由能图。（h）B-Fe-NC基质上聚碘吸附/转化的反应机理示意图。
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文献详情
Physicochemical Confinement Effect Enables High-Performing Zinc-Iodine Batteries
Miaomiao Liu, Qianwu Chen, Xueying Cao, Dongxing Tan, Jizhen Ma, Jintao Zhang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c09445
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作者简介
张进涛，教授（博导）物理化学电化学研究所，山东省“泰山学者”青年专家、海外高层次人才青年项目、省杰青，电化学、Nano Research、eScience、Chinese Chemical Letters等期刊青年编委。围绕界面电化学与原位电化学表征技术中的关键科学问题，开展新型电极材料表界面功能化设计与电化学能源转换机理方面的研究工作。至今已在Nature Nanotechnology、Nature Communications、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Science Advances、Energy & Environmental Science等国际期刊发表SCI论文90余篇，被引用13000余次（H-index为54）。
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