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固态聚合物电解质(spe)在开发高性能、可靠的固态电池方面引起了人们的极大兴趣。然而，对SPE和基于SPE的固态电池的失效机制的理解仍处于初级阶段，这对实际的固态电池构成了很大的障碍。在此，我们认为在阴极和固相萃取之间的界面上，具有固有扩散限制的“死”锂聚硫化物(LiPS)的大量堆积和堵塞是固相萃取基固态锂-s电池失效的关键原因。它在阴极- spe界面和体spe中诱导了一个不可逆的化学环境，减慢了动力学，使固态电池中的锂-s氧化还原失去动力。这一观察结果与含有自由溶剂和载流子的液体电解质的情况不同，在液体电解质中，LiPS会溶解，但在电化学/化学氧化还原过程中仍保持活性，而不会造成界面堵塞。电催化证明了在扩散受限的反应介质中调整化学环境以减少固相萃取中锂-硫氧化还原失效的可行性。它使ah级固态锂-s袋电池在细胞水平上具有343 Wh kg-1的高比能。这项工作可能会为固态锂-s电池自下而上的改进提供新的理解SPE失效机制的思路。
图文简介
锂- s电池阴极界面和固相萃取中“死”唇堆积的诊断。工作细胞中(a) LE和(b) SPE中Li2S/C阴极的operandin – ouv -vis轮廓图。工作细胞中(C) LE和(d) SPE中Li2S/C阴极的operandoraman内模式。(e)在LE和SPE循环过程中，Li2S/C阴极的r和Rsurfand (f)容量保持的演化。化学环境的差异示意图
SA-Ni@HCS催化剂的结构表征。(a) SA-Ni@HCS催化剂的TEM和(b) HAADF-STEM图像，显示空心碳壳上存在单原子金属位点。(c) Ni k边XANES和(d)对应的k2-加权FT-EXAFS spectraofSA-Ni@HCS、NiPc和Ni金属。(e) SA-Ni@HCS和Ni metal对应的小波变换。(f) SA-Ni@HCS的FT-EXAFS拟合曲线，揭示了SA-Ni催化剂中ni – n4配位构型。
固态锂-s电池性能。(a)在SPE条件下，电流密度为116.6 mA g-1时Li2S@SA-Ni@HCS阴极的放电-充电电压曲线。(b)在SPE电流密度为116.6 mA g – 1时，Li2S@SA-Ni@HCS阴极和Li2S@HCS阴极在不同质量负载下的循环性能。(c)在SPE中，Li2S@SA-Ni@HCS阴极和Li2S@HCS阴极在233.2 -4664 mA g – 1不同电流速率下的速率能力。(d)在SPE中，Li2S@SA-Ni@HCS和Li2S@HCS阴极在1166 mA g- 1的高电流密度下500次循环的长期稳定性。(e)放电-充电电压曲线和(f) 0.47 Ah固态锂-硫袋电池在电流密度为116 mA g-1时的循环性能。插图为该囊细胞的光学照片。
论文信息
论文题目：Diagnosing and Correcting the Failure of Solid-state Polymer Electrolyte for Enhancing Solid-state Lithium-sulfur Battery
通讯作者：王治宇
通讯单位：大连理工大学
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